A5. Observation sur les échantillons présentant des anomalies sur l’âge   (U-Th)/He par rapport à l’âge TFA

A5.1. Hypothèses sur l’origine de l’anomalie des âges (U-Th)/He

Un nombre croissant d'études rapportent des âges (U-Th)/He plus anciens que les âges TF des mêmes échantillons (par exemple, Belton et al., 2004 ; Hendriks et Redfield, 2005 ; Hansen and Reiners, 2006 ; Green et al., 2006 ; Flowers et al., 2007, 2009 ; Danisik et al., 2008 ; Persano et al., 2009 ; Gautheron et al., 2009 ; Kohn et al., 2009). Cette situation traduit généralement un excès d’He. Cependant, différents facteurs physiques et chimiques au sein du cristal d’apatite et de son environnement peuvent causer la dispersion des âges (U-Th)/He.  Cette anomalie s’observe également à l’échelle du massif ardennais (âges supérieurs à 200 Ma et pouvant atteindre 420 Ma) et du massif bohémien (âges compris entre 60 et 350 Ma) (Fig. 69 et 104).

A l’échelle des massifs ardennais et bohémiens, le problème de l’anomalie des âges (U-Th)/He est rencontré pour des échantillons possédant des âges TFA supérieur à 200 Ma mais également pour des séries d’échantillons avec des âges TFA inférieurs à 90 Ma. Dans ces massifs, l’anomalie observée n’est pas attribuable à des micro-inclusions non décelées optiquement car ces dernières n’ont pas été identifiées lors du second pallier de dégazage de l’He au cours des analyses spectrométriques.

Dans l’exemple du massif bohémien, des âges (U-Th)/He plus vieux que les âges TFA (YG24 ; CZ26 ; IB05, IB14, IB19, IB22, IB23, IB24, IB26, IB31) ainsi que des âges  (U-Th)/He proches des âges TFA (CZ01, CZ05 ; IB01, IB02, IB21, IB47) ont été mesurés.

Parmi ces échantillons, la série IB possèdent des âges TFA jeunes (60-160 Ma) et des longueurs de traces confinées inférieures à 11 µm (Fig. 98 : bordure occidentale et méridionale du domaine bohémien). Ces zones ont été décrites plus en amont et correspondent à un long transit de la roche dans la zone partielle de rétention des traces à des températures supérieures à 60°C et peuvent constituer un premier argument sur l’hypothèse de l’influence de l’histoire thermique sur l’anomalie des âges (U-Th)/He rencontrée dans cette étude.

L’important nombre d’échantillons datés par la méthode (U-Th)/He et les lames polies disponibles pour les séries d’échantillons IB permettent, par l’observation pétrographique, de discriminer des hypothèses de mécanismes influençant la diffusion de l’hélium et pouvant expliquer la dispersion des âges entre répliquats et les grandes valeurs des âges (U-Th)/He par rapport aux âges TF :

1)

La présence de zonations en U et Th dans les grains (Fig. A5-1B) peuvent également entraîner une variabilité des âges (U-Th)/He. Une zonation chimique provoque une répartition non homogène des particules a. La correction des âges (U-Th)/He par le facteur FT tenant compte de la perte des a par éjection est réaliste si la répartition en U-Th est supposée homogène. Afin de s’assurer des effets de zonation, il est utile d’effectuer soit une cartographie chimique par microsonde électronique soit une observation de la présence d’une zonation de la densité des traces de fission (Fig. 16).

Les âges (U-Th)/He plus anciens ou possédant des valeurs proches des âges TF s’observent, dans 60 % des cas, pour des échantillons où les cristaux d’apatite possèdent une zonation des traces de fission avec une densité de traces plus grande dans le cœur (exemple pour la série IB : IB21, IB22, IB23, IB24, IB31, IB47). La forte dispersion des âges (U-Th)/He entre répliquats (IB09, IB23, IB24, IB26, IB31) s’observe également sur des échantillons possédant une zonation en TF pour 3 échantillons sur 5.

 

Le calcul du facteur de correction FT réintroduit une certaine quantité d’He perdue par éjection de ce dernier depuis les bordures du cristal. Dans la situation d’une densité de traces de fission plus importante dans le centre du grain, la concentration en uranium est plus faible sur ses bordures. Par conséquent le FT rajoute de l’He en excès, l’âge (U-Th/He) est ainsi surestimé.
En considérant, une bordure du cristal plus pauvre en uranium que le coeur, le calcul d’un FT sur un grain non zoné produit un excès d’He. Ainsi la valeur du FT est plus importante pour une concentration en U se rapprochant de 0 dans la partie zonée (Fig. A5-2). Le FT est d’autant plus grand avec une zonation limitée sur une faible épaisseur en bordure du grain (< à 30 µm).

Le calcul du FT, dans le cas de cristaux zonés, fourni des valeurs se rapprochant d’avantage de 1 et diminue l’âge (U-Th)/He ayant pour effet de le ramener à une valeur voisine avec l’âge TFA (points rouges : Fig. A5-3). Une covariation est également observable entre âge (U-Th)/He et âge TFA avec un R de 0,59, sans prise en compte du facteur de zonation chimique, et de 0,62 en considérant une zonation.

2)

L’implantation de l’He dans l’apatite peut être la conséquence de l’émission d’atomes d’He issus d’inclusions minérales riches en U et Th (zircon, monazite par exemple ; Fig. A5-1D). Cette hypothèse est vérifiable pendant la phase de réextraction de l’He lors du deuxième dégazage au laser. Les familles d’inclusions dans les apatites dépendent de la chimie de la roche. Même si elles ne contiennent pas d’U ou Th, les inclusions (inclusion vitreuse, remplissage de cavité cristalline, par exemple) peuvent changer les paramètres de diffusion de l’He (Fig. A5-1D). L’impact de ce type d’inclusions sur la diffusion de l’He est pour le moment mal compris.

Dans le cas des apatites de l’Ardenne les inclusions vitreuses sont de grande taille (cf. clichés MEB : Fig. 68) et ont pu facilement être identifiées lors du tri des cristaux.

3)

Les âges He trop anciens peuvent être expliqués par l’effet d’implantation de minéraux voisins riches en U-Th. L’effet d’une implantation nécessite ainsi organisation particulière des cristaux riches en U-Th dans la paragénèse.

L’implantation de particules a (importante dans le cas d’un temps de résidence prolongé à des températures de clôture inférieures à la température de rétention) à partir d’un minéral voisin d’un cristal d’apatite (Fig. A5-1E) peut produire des âges anormalement élevés. L'effet de l'implantation d’He est plus prononcé pour des apatites avec des concentrations efficaces eU < 5 ppm (Spiegel et al., 2009). Il est également possible qu’une inclusion provenant d’une partie manquante d’un grain à terminaison cassée ait implanté un excès d’He (Fig. A5-1D).

Des lames polies ont été réalisées sur les séries d’échantillons IB, et montrent en cathodoluminescence différentes organisations des cristaux d’apatite (c.f.VI.2.). En majorité, les échantillons possédant des âges (U-Th)/He plus anciens que les âges TFA sont obtenus sur des échantillons possédant une distribution des cristaux d’apatite regroupés en amas (Fig. 92) au sein de la paragenèse (IB14, IB21, IB22, IB47). Dans ce cas de figure, les cristaux d’apatites apparaissent  jointifs entre eux. Cette organisation des cristaux peut impliquer un effet d’implantation de l’He issu des cristaux d’apatite voisins. L’implantation d’He en plus de l’He produit dans le cristal a pour effet de surestimer l’âge (excès d’He). Cette implantation en atomes d’He provenant des apatites voisines s’effectue constamment dans le temps. La rétention de l’He et la cinétique de diffusion vont évoluer en fonction de la température.
Les échantillons possédant une forte dispersion d’âges entre répliquats ne sont pas associés à une organisation spécifique des cristaux d’apatite. Il est possible d’observer, pour 2 échantillons (IB23, IB31) sur 5, la présence d’une organisation en amas jointifs des cristaux d’apatite avec des tailles hétérogènes dont certaines peuvent atteindre 300 à 400 µm. Il est possible qu’une implantation d’He, variable au sein des différents îlots d’apatites, existe.
La paragénèse et l’organisation des apatites entres elles n’expliquent pas à elles seules les grandes valeurs et la forte dispersion des âges (U-Th)/He. Sur les 13 échantillons de la série IB possédant ces anomalies, seuls 7 peuvent être associés à une distribution des apatites dans une paragénèse particulière ainsi qu’à une zonation chimique des cristaux (Tab. A5-1).

Valeurs des âges (U-Th)/He	Echantillons
Age (U-Th)/He > Age TF	IB05, 14, 19, 22, 23, 24, 26, 31
Age (U-Th)/He = Age TF	IB01, 02, 21, 47
Dispersion des âges (U-Th)/He	IB09, 23, 24, 26, 31
Caractéristiques des apatites	Echantillons
Zonation	IB21, 22, 23, 24, 31, 47
Organisation en amas (cristaux jointifs)	IB14, 21, 22, 23, 31, 47
7 échantillons (en gras) sur 13 possédant une anomalie d’âge (U-Th)/He sont expliqués par les effets de zonation et/ou par l’hypothèse d’implantation d’He.

Tab. A5-1 : Liste des échantillons présentant des anomalies sur les âges (U-Th)/He comparée aux caractéristiques pétrographiques de certains échantillons.

Dans le cas des cinérites ardennaises, les cristaux d’apatite sont majoritairement dispersés dans la matrice. Des zircons sont observés en assez grand nombre dans la fraction minérale lourde au moment du tri. Il n’est pas exclu que des zircons aient été à proximité immédiate des apatites.

En considérant l’effet d’implantation, les âges (U-Th)/He peuvent «être corrigés» en abrasant mécaniquement la partie externe des grains. La réalisation d’une abrasion de 30 µm d’épaisseur sur des cristaux d’apatites permettrait de réaliser des datations (U-Th)/He uniquement sur le cœur des cristaux. Par ce procédé, il est ainsi possible de déterminer et de prouver analytiquement l’existence de l’implantation de l’He ou d’une zonation chimique. Cette analyse pourra répondre plus précisément et confirmer les différentes hypothèses énumérées précédemment et plus en amont.
Dans le cas des grains d’apatite de petite taille (<80 µm de largeur) se rencontrant notamment dans les cinérites du massif ardennais, cette manipulation n’est pas réalisable.

Spiegel et al (2009) suggèrent que l’analyse de la composition des minéraux voisins et les composants de la matrice se révèlent importante notamment si la concentration effective eU est dans une gamme semblable à celle des apatites. De ce fait, la correction alpha FT appliquée aux cristaux doit d'être soigneusement considérée. Si la concentration eU est plus importante, alors une abrasion des cristaux d’apatite se révèle nécessaire.

4)

Les dislocations et micro fractures intra cristallines peuvent également être proposées pour jouer un rôle sur la rétention de l’He (Fig. A5-1C).

5)

Les études récentes démontrent que les anomalies des âges (U-Th)/He sont principalement expliquées par des défauts α causés par la désintégration de l’U et du Th dans l'apatite (Flowers et al., 2009 ; Gautheron et al., 2009). La concentration en U et en Th générant des défauts α (Fig. A5-1A) dans les cristaux a pour effet de modifier les paramètres de diffusion de l’He causant ainsi une rétention de l’He plus importante (c.f. II.2.3.3.; Shuster et al., 2006 ; Flowers et al., 2007, 2009 ; Gautheron et al., 2009). Les défauts α bloquent et accumulent l’He. Ceci a pour conséquence de modifier l’intervalle de stabilité de l’He. Ainsi, le calcul d’un âge (U-Th)/He va produire des valeurs proches et même significativement plus importantes par rapport aux valeurs des âges TFA. Pour les roches ayant subi un épisode de réchauffement, la retentivité de l’hélium augmente et dans certains cas il est possible d’avoir des âges (U-Th)/He équivalents et/ou plus vieux par rapport aux âges TF. Les défauts α sont affectés par les effets de la température et donc de l’histoire thermique. Dans l’exemple du Massif Central, la prise en compte d’un coefficient de diffusion dépendant de la proportion de défauts α ainsi que de l’histoire thermique, Gautheron et al. (2009) décrivent des températures de fermeture plus importantes de l’ordre de 80 à 95°C. Pour les apatites ayant subi un refroidissement rapide, ou pour des échantillons ayant un faible contenu d'U et de Th, l'effet des dommages peut être négligé sans conséquence significative (Gautheron et al., 2009).

Différents modèles tentent d’expliquer cette anomalie en tenant compte de la cinétique de diffusion de l’He associée à la fraction des défauts α présente dans les cristaux d’apatite :

- Le modèle de Gautheron et Tassan-Got (2010) se base sur une relation linéaire entre la rétentivité de l’He et la fraction de défauts α. Cependant, il n’est pas possible d’expliquer des âges (U-Th)/He supérieurs aux âges TF avec le modèle d’augmentation de la retentivité de l’He due à la production des dommages α (Gautheron et al., 2009). Ce modèle part du principe que l’augmentation de la rétentivité de l’He est linéaire par rapport à l’augmentation des dommages α.
- Le modèle de Flowers et al. (2009) emploie la densité des traces de fission, plutôt que la concentration en He, comme paramètre pour estimer la fraction de volume des défauts α. Leur modèle prévoit des corrélations positives non linéaires entre l’âge (U-Th)/He et la concentration [Eu]. De part ce type de corrélation, ce modèle prévoit généralement des âges (U-Th)/He sensiblement plus anciens que les âges TF.

Jusqu'ici, des anomalies systématiques d'âges ont été seulement décrites pour des roches anciennes. Ce problème est plus prononcé pour les échantillons ayant refroidi lentement (long transit dans la zone partielle de rétention), provenant des secteurs cratoniques et a été principalement expliqué par des effets de désintégration radioactive dans l'apatite, augmentant la rétentivité de l’He (Shuster et al., 2006 ; Green et al., 2006 ; Flowers et al., 2007 ; Flowers, 2009). Gautheron et al. (2009) montrent également ces anomalies d’âges pour des échantillons possédant des âges stratigraphiques et TFA anciens dans certains sites du socle varisque au Massif Central.
Dans le cadre de cette étude, l’âge (U-Th)/He dans les cinérites viséennes du massif ardennais et dans certains plutons varisques du massif bohémien suivent également cette tendance.

Il n’existe pas de solution unique pour expliquer un âge (U-Th)/He supérieur à un âge TF et la forte dispersion des âges (U-Th)/He. Un facteur indépendant (histoire thermique, chimie, défauts cristallins, …) ou une combinaison de facteurs peut être responsable de cette anomalie. Sans données analytiques plus poussées en complément des observations pétrographiques, il n’est pas possible de déterminer avec précision l’implication et le rôle des différents facteurs décris plus haut.
Ces différentes hypothèses ne sont pas toutes vérifiables analytiquement sur nos échantillons tels qu’ils ont été échantillonnés à l’origine. La compréhension des mécanismes et divers autres facteurs influençant la diffusion de l’hélium nécessiterait un nouvel échantillonnage ciblé (différents contextes géologiques, lithologie, …) et une étude spécifique des cristaux d’apatite (chimie, paragenèse, inclusion, identification de défauts cristallins, …) ainsi que de leur particularité au cas par cas ce qui n’est pas l’objectif de ce travail.

 

A5.2. Prise en compte des défauts de recul α dans la simulation thermique (U-Th)/He

Afin de prendre en compte le rôle des défauts de recul, un nouvel algorithme de diffusion est en cours de développement (Gautheron et Tassan-Got, 2010). Ce modèle direct de production, éjection et diffusion de l’He est paramétré avec un coefficient de diffusion tenant compte des défauts, de la concentration eU (eU=U+0,235Th), ainsi que de l'histoire thermique contrôlant la cicatrisation des défauts de recul α (cf. III.3.). Les données (U-Th)/He de notre étude ont également été simulées par ce modèle (Fig. A5-4).
Les échantillons possédant des âges (U-Th)/He supérieurs à leurs âges TFA ne peuvent être modélisés sous HeFty de même que sous le modèle de Gautheron et Tassan Got (2010). Néanmoins, les âges (U-Th)/He similaires aux âges TFA (Fig. 104 pour IB21, 47 par exemple) peuvent être expliqués par ce dernier modèle notamment dans le cas d’un long transit de la roche dans la zone de rétention partielle.

La prise en compte des défauts de recul a changé la perception de l’He qui permettait jusque à présent de reconstituer des enfouissements modestes à des gammes de températures supérieures à 40°C. En utilisant les paramètres de cinétique standard de diffusion de l’He (Shuster et al., 2006) dans ce nouvel algorithme, les histoires thermiques obtenues (Fig. A5-4A) sont similaires à celles produites par HeFty avec la seule utilisation des données TF   (Fig. A5-4B en encart). HeFty utilise les paramètres de diffusion standard décrits par Farley (2000).

L’utilisation d’une cinétique de diffusion de l’He, prenant en compte les défauts de recul α, fournie des histoires thermiques qui diffèrent de celles produites par l’utilisation du coefficient de diffusion standard. Les épisodes d’augmentation de la température, mise en évidence par les données TFA, apparaissent systématiquement beaucoup plus importants (Fig. A5-4-2 pour CZ03, YG22 par exemple) de 20 à 40°C dans ce nouvel algorithme et soulèvent l’hypothèse d’un enfouissement plus important que prévu. En effet, les augmentations de température détectées sont équivalentes et voire même plus marquées par rapport aux augmentations mises en évidence par les données TFA+He dans HeFty. Cette amplification des évènements thermiques, dans le cas des échantillons de cette étude notamment pour le Crétacé supérieur et le Miocène, n’est plus compatible avec le contexte géologique régional où ce dernier n’enregistre pas des accumulations allant dans le sens de la simulation. L’utilisation d’une cinétique standard de l’He avec HeFty est d’avantage compatible avec l’histoire sédimentaire et tectonique des régions étudiées.

La prise en compte de l’effet des défauts de recul sur la diffusion de l’He met en avant une sensibilité thermique de la méthode (U-Th)/He voisine de celle des traces de fissions. Par ce procédé, l’utilisation combinée des données (U-Th)/He avec les TFA n’apporte pas d’information complémentaire et souligne que l’utilisation seules des données (U-Th)/He n’est pas interprétable sans les simulations thermiques issues des données TFA.

 

A5.3. Conclusion

Sur le point analytique, les méthodes des traces de fission et (U-Th)/He sur apatites ont été traitées ensemble dans cette étude afin d’apporter une interprétation plus fine sur l’histoire thermique des différents sites étudiés. A l’origine, la méthode (U-Th)/He est un thermochronomètre qui a été considéré comme sensible à des températures plus faibles (~70°C) par rapport aux traces de fission (~110°C). Les travaux récents disponibles dans la littérature proposent pour l’He des températures de fermeture (Tc) variables au sein des cristaux d’apatite. En effet, en tenant compte de l’accumulation/cicatrisation des défauts de recul α,  la concentration [eU] et l’histoire thermique de l’échantillon, cette Tc peut évoluer. Ces facteurs ont un effet sur la cinétique de diffusion de l’He et sur la mesure de l’âge (U-Th)/He. Le rôle des zonations chimiques et/ou d’implantation d’He est également non négligeable sur la teneur en He où cette dernière se retrouve par conséquent en excès dans le minéral. Ce phénomène s’observe sur les cristaux d’apatite du domaine bohémien. Les âges (U-Th)/He mesurés tendent à être similaires voire même supérieurs aux âge TFA.
Les modélisations inverses des données (U-Th)/He, en considérant la cinétique de l’He avec les défauts de recul α, montrent des chemins d’histoires thermiques voisins avec ceux obtenus par les données TFA. La prise en compte de l’effet des défauts de recul α sur la diffusion de l’He met en avant une sensibilité thermique de la méthode (U-Th)/He voisine de celle des traces de fissions. Selon les algorithmes de simulation thermique utilisées, l’interprétation des données (U-Th)/He peut être différentes. Dans certains cas, les données (U-Th)/He ont pu fournir des résultats complémentaires sur l’histoire thermique, permettant d’établir des interprétations géologiques en dessous du seuil de sensibilité thermique des TFA. L’utilisation combinée des deux méthodes de datation dans ce travail n’apporte pas systématiquement des informations supplémentaires selon l’algorithme utilisé.